“马氏”借助相转移-电子转移-氢转移催化体系,科学家填补反马氏氢氯化反应的空白

2023-04-08 19:05:28来源:DeepTech深科技

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“2021 年 4 月我的女儿出生,5 月完成线上答辩,6、7 月完成外管局续签。这些喜悦、紧张、焦急穿插在整个课题研究当中,使得那段经历无比宝贵。”说这话的是来自中国的青年学者孙祥。

在他完成上述课题期间,孙祥一连多了两个 title——博士和父亲。其博士毕业于德国马克思普朗克煤炭研究所。目前,他在英国剑桥大学进行博士后研究,研究方向是超分子领域。

图 在前面提到的工作里,孙祥发展了光催化α-烯烃的反马氏氢氯化反应和反马氏氢硝酸酯化反应。

Jungwon Kim 和孙祥是第一作者,德国马克思普朗克煤炭研究所托拜厄斯·里特(Tobias Ritter)教授担任通讯作者 [1]。

尽管该研究并未实现α-烯烃的反马氏水合反应,但却始于对α-烯烃的反马氏水合反应的探索。

2019 年 9 月,孙祥向当时的导师提交了反马氏水合反应的研究计划,虽然那份计划在机理上具有可行性,但是经过几个月的尝试,并没有得到积极的结果。

直到 2021 年 2 月,在孙祥完成博士论文、等待博士答辩的时间里,他又开始了对于反马氏水合反应的摸索,期间尝试了更多的催化方案,借此发现了α-烯烃反马氏氢氯化产物。

在调研文献之后,他暂时搁置了反马氏水合反应的研究,确定了反马氏氢氯化的课题。其表示:“由于我即将完成博士答辩离组,时间比较有限,这时 Jungwon Kim 博士也加入课题,他发现该催化体系也适用于反马氏氢硝酸酯化的反应。”

2021 年 3 月至 7 月,他们对反应条件进行了摸索,同时不断优化反应的产率与区域选择性。在孙祥离组之后,Kim 博士与另一位论文作者鲍里斯·亚历山大·范·德·沃普(Boris Alexander van der Worp)进行了底物范围的考察和详细的机理研究。后在,2022 年 3 月所有作者一起完成了论文撰写并进行投稿。

(来源:Nature Catalysis)(来源:Nature Catalysis)

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